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膠粉改性瀝青研究進展: 從分子到工程
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膠粉改性瀝青研究進展: 從分子到工程
2022年05月05日    閱讀量:19706    新聞來源:瀝青網 sinoasphalt.com  |  投稿

于曉曉 1,李彥偉 2,蔡 斌 2,顏川奇 3,黃衛東 3,黃寶山 4,王笑風 5,楊 渭 6,王仕峰 1*

(1.上海交通大學 化學化工學院,上海 200240;2.河北省交通規劃設計院,石家莊 050011;

3.同濟大學 交通運輸工程學院,上海 201804;4.田納西大學,美國 諾克斯維爾 37996;

5.河南省交通規劃設計研究院股份有限公司,鄭州 050051;6.甘肅省公航旅建設集團有限公司, 蘭州 730099)


摘要:從化學工程角度總結剖析了膠粉改性瀝青(CRMA)加工難、性能變異性大和污染物排放等難題產生的根源,分析了膠粉的d來源、組成和基本性質,闡述了膠粉在選擇、破碎或活化、瀝青結合料或混合料加工和回收過程中不斷變化的多網絡結構與性能之間的關系;從工程角度綜述了 CRMA 混合料的特性及其優化方法;展望了 CRMA 的發展方向并提出發展建議。


關鍵詞:道路工程;膠粉改性瀝青;多尺度;交聯網絡;化學工程;綜述


中圖分類號:U 415.6  文獻標志碼:A  文章編號:1000-1255(2022)01-0002-11


將廢舊輪胎破碎制備膠粉用于改性瀝青,既提高了瀝青道路質量又消耗了廢輪胎,是一個變廢為寶的可持續發展方式[1-2]。但是,膠粉組成、結構及化學性質的復雜性影響了膠粉改性瀝青(CRMA)的加工和應用瀝青網sinoasphalt.com。膠粉的多重網絡結構使之與瀝青難于分散和相容,帶來加工的高能耗、高污染等問題;膠粉網絡結構的不可控演化貫穿于改性瀝青加工、儲存、路面施工和使用以及路面再生整個過程中,使 CRMA 及其混合料性能不穩定,帶來性能變異性等問題[3]。面對這一系列問題,闡明膠粉的化學組成和結構、結構演化以及結構與路用性能的關系,對指導其合理應用于道路工程顯得十分重要。 本文從化學工程的角度綜述了膠粉的化學組分和基本性質,闡明了在道路工程應用中膠粉多尺度網絡結構的溶脹、解交聯過程,并評述了 CRMA 混合料性能及其優化方法,進一步展望了其未來發展方向。


1 膠粉的種類和性質


膠粉主要由廢舊輪胎橡膠粉碎制得,盡管不同輪胎、輪胎的不同部位組成各異,但其主體是由橡膠分子和填料構成的多重增強網絡結構,包括亞微觀、微納級炭黑-橡膠網絡以及橡膠分子網絡[4]。 不同化學結構的橡膠組分使得輪胎橡膠的微觀結構和物理性質相異[5]。玻璃化轉變溫度常用來評價聚合物的低溫性能,受鏈分子柔順性及側基的影響,丁苯橡膠(SBR)、天然橡膠(NR)和順丁橡膠(BR)的玻璃化轉變溫度依次降低。根據輪胎不同部位的橡膠種類和用量的不同,從瀝青本身抗裂需求來說, 使用 BR 含量較高的胎側膠更有利于改善瀝青的低溫性能[6]。


橡膠分子結構的熱穩定性影響其對瀝青的改性作用。 NR 分子結構單元上有供電子的甲基基團,分子鏈受熱更易降解,易與瀝青發生溶脹和物質交換作用;而 SBR 分子鏈上有共軛苯環,分子結構更穩定,不但難降解還易再交聯,只有通過反應擠出等解交聯方法降解后才可實現在瀝青中的微納分散[7]。不同輪胎的橡膠種類和含量不同,比如載重車輪胎以 NR 為主,轎車輪胎則以 SBR 為主,農用車輪胎、力車輪胎等則多添加大量的再生膠[5,8],故目前大都使用載重車輪胎膠粉。 歐洲和美國(亞利桑那州和得克薩斯州等)常將卡車輪胎和轎車輪胎混合使用,加拿大曾使用全轎車輪胎制作瀝青庫法瀝青(TB-CRMA)。 因原材料來源及使用習慣,我國基本只使用載重車輪胎。


活化膠粉憑借易加工優勢,可顯著提高膠粉在瀝青中的分散性和降低加工溫度,越來越多地被用于 CRMA。生產活化膠粉實質上相當于將膠粉改性瀝青加工時膠粉在熱瀝青中的斷鏈脫硫過程提前完成,這樣做能有效降低膠粉的交聯密度、提高溶膠含量,可顯著降低 CRMA 的加工溫度、縮短加工時間,還可制備微細分散的 CRMA。目前,工業化膠粉脫硫工藝高溫高壓動態脫硫法、螺旋高溫常壓再生法、螺桿擠出連續再生法等應用較為廣泛[9]。 一些新型的再生方法,如超臨界二氧化碳再生、超聲波再生、催化劑和微生物等方法也正處于積極研究階段??筛鶕摿驕囟鹊牟煌瑢⒛z粉脫硫工藝分為高溫 (大于 200 ℃)、中溫(100~200 ℃)和低溫(小于 100 ℃)再生,也可根據斷鍵位置的不同分為主鏈斷裂為主或交聯鍵斷鏈為主的再生方式, 其中選擇性斷鏈實現的依據是碳碳鍵、 碳硫鍵以及硫硫鍵化學鍵能的不同[10]。


膠粉表面物理結構的不同主要源于膠粉破碎工藝的差異。常溫法生產的膠粉形狀各異、羽翼結構發達、表面粗糙、比表面積大;冷凍法生產的膠粉形狀規則、表面光滑、比表面積小。當制備傳統的橡膠瀝青時,比表面積較大的膠粉與瀝青的接觸更充分,與瀝青相互作用較強,對瀝青軟化點的提升效果更明顯。此外還有濕法研磨工藝法和高壓水沖碎法,生產效率高、能耗低、可精細控制膠粉粒徑,但價格高、性能無特異性,在市場上應用很少。


粒徑是膠粉另一個重要的物理性質,極大影響膠粉在瀝青中的溶脹速率、反應程度、多尺度分散及分布, 進而影響改性瀝青的高低溫性能、黏彈性、儲存穩定性以及 CRMA 混合料的級配組成等[11-12]。粗膠粉(規格小于 30 目)粒徑大,即使經過加熱拌和等整個加工過程,仍有部分保持其原有微觀交聯網絡結構,表現出彈性大、難壓實的特性;其三維網絡體系易吸收并束縛住瀝青,表現出吸油特性。 粗膠粉通常用于制備以填充作用為主的傳統橡膠瀝青(RA),它易在瀝青中形成骨架結構,抗變形能力較強[13],但與瀝青的相容性欠佳,改性瀝青的儲存穩定性差,存在油石比高和操作性差的缺點,目前使用得越來越少。也有將粗膠粉替代部分細集料,用于改善瀝青路面的抗滑、抑冰、除雪特性或者用于應力吸收層,但其高彈性易造成路面松散和損壞[14]。細膠粉(介于30 目至 80 目之間)的比表面積較大,與瀝青相互作用快, 其交聯網絡結構在使用過程中易被破壞,形成溶膠和微納級填料聚集體混合物體系。這一方面有利于提高膠粉摻量和組分間相容性,另一方面膠粉發生由彈性填充到彈性黏結作用的轉變,從而降低膠粉彈性對路面壓實的干涉作用,更有利于擴大 CRMA 混合料的適配性,油石比可較低,提高了經濟性[1]。 隨著實體工程應用經驗的積累,膠粉從原來的 20 目左右為主,發展到 40 目左右為主。也有使用更細者,比如 200 目的膠粉來提高與瀝青的相互作用,但過細的膠粉(大于 80 目)成本高且伴有操作安全問題,工程應用極少[15]。綜上所述 ,膠粉越細越有利于 CRMA 混合料的壓實,減少變異性,提高低溫抗裂能力等。


除膠粉本身的化學性質和物理結構外,膠粉摻量也是影響膠粉在 CRMA 中分布分散情況的重要影響因素。根據膠粉用量和施工黏度的不同,CRMA 可分為低摻量(內摻 15%以下,質量分數,下同)、常規摻量(內摻 15%~25%)、高摻量(內摻 25%~35%)以及超高摻量(內摻 35%以上) CRMA。 低摻量 CRMA 加工方便、路面易于壓實,是國內外學者的研究熱點。雖然提高膠粉摻量有利于消耗膠粉、降低成本,且膠粉在提高抗裂、耐老化性等方面存在巨大潛力,但高摻量 CRMA 黏度大難以加工,以及混合料膨脹過大、不易壓實、路用性能變差等缺點限制了其進一步的發展。這些難題產生的原因即是:摻量較高時,每單位質量的膠粉接觸的瀝青量較低,膠粉無法充分溶脹并完成斷鏈脫硫,膠粉的多重交聯網絡結構以及吸油和彈性特質得以保留??赏ㄟ^高溫降解、膠粉預先解交聯和添加助劑等方法降低黏度、提高摻量,比如通過螺桿反應擠出脫硫,在膠粉摻量達到 50%時 CRMA 仍具有較好的加工流動性[9],其混合料的凍融劈裂大于 100%,動態模量更低,抗車轍、抗疲勞和低溫性能更好[16]。另外,隨著膠粉脫硫技術和特殊路面結構設計的進步,也將給膠粉摻量易于調節的干法工藝(其現有最佳膠粉摻量約為集料的 1%~2%[17])帶來更好的發展,這一點值得關注。


2 膠粉改性瀝青的結構演化與性能


2·1 膠粉改性瀝青


2·1·1 改性機理


膠粉對瀝青的物理改性主要包括膠粉的溶脹改性作用(即物理共混說)和顆粒填充與增強作用(即網絡填充學說),更適合以溶脹為主的傳統膠粉改性瀝青。 Hassan 等[18]提出了膠粉在瀝青中的溶脹過程理論。輕質組分包裹膠粉顆粒并逐漸擴散進入三維網絡結構中,使膠粉體積迅速膨脹,瀝青輕組分減少、黏度增大,同時膠粉恢復了生膠的部分黏性,通過表面形成的瀝青質含量很高的凝膠膜相連,膠粉與瀝青由無強力的連接轉變為穩定空間結構[19]。


膠粉顆粒填充與增強作用主要由未溶解的膠粉顆粒提供[20],顆粒間相互接觸構成混合體系骨架體現出填充作用。增強作用體現在提高瀝青的強度和低溫柔韌性方面,原因在于膠粉與瀝青的模量不同,二者的應變不同步。在荷載及溫度應力作用下,膠粉顆粒處極易形成應力集中,從而引起膠粉顆粒形變、誘發表面產生大量銀紋,銀紋的發展吸收和耗散了大量的應力,從而避免了材料應力破壞的發生。


膠粉對瀝青的化學改性主要源于高溫混溶時的解交聯和再鍵合,即硫硫鍵、碳硫鍵及碳碳鍵的斷裂和再形成過程,這與制備活化膠粉時解交聯的性質相同,該理論更適合降解以細化為主的膠粉改性瀝青。這一過程中,膠粉的顆粒尺寸經歷了從毫米級到微米級甚至納米級的變化,橡膠分子由三維網絡結構轉變為具備黏性和可塑性分子結構的溶膠,膠粉中的活性物質,如炭黑、硫黃和防老劑也進入瀝青,這些結構和組分上的變化起到了化學改性的目的[9,21]。


膠粉/瀝青相容體系的形成可以分為溶膠形成和新的鍵合兩個過程。首先,膠粉通過化學鍵的斷裂產生溶膠,溶膠的分子量較低,可看成類瀝青物質,起到降黏、提高相容性的作用,可以促進膠粉的改性作用由填充向黏結作用轉變;其次,膠粉與瀝青組分間發生化學鍵結合,形成相容體系。最終,改性體系由懸浮分散,經亞均質轉變至均質。


活性物質,如炭黑的釋放可以分為 3 個階段[9,22]。階段Ⅰ:溶脹過程,膠粉表面開始疏松,內部交聯網絡結構完整,炭黑聚集在一起,此階段膠粉為毫米級別;階段Ⅱ:脫硫過程,膠粉內部交聯網絡結構由于碳碳鍵、碳硫鍵及硫硫鍵斷裂發生破壞,主鏈相對完整,炭黑分散但仍在膠粉內部,此階段膠粉細化為微米級別;階段Ⅲ:降解過程,主鏈也發生斷裂,交聯網絡結構基本破壞,溶膠分子數量增多,炭黑剝落,此階段溶膠和炭黑為納米級別,溶膠分子量約為 10 kg/mol。三個階段實則有共存現象,膠粉顆粒尺寸也隨之呈梯度分布,且隨溫度升高和時間延長,三階段相繼遞進。


膠粉和瀝青之間的物理和化學作用并非相互獨立,而是相輔相成的。研究發現,溶脹不僅能造成膠粉表面疏松、體積膨脹,還使得膠粉內部的交聯密度呈現降低趨勢,說明溶脹能促進膠粉由表及里的解交聯,使其進一步溶于瀝青中[23]。而解交聯的膠粉顆粒尺寸變小,其交聯密度減小,也促進了下一梯度的溶脹[24]。


隨著有限元仿真和原子建模技術的發展,分子動力學模擬技術逐漸成為研究人員加深認識改性瀝青及其混合料中多組分間界面失效機理及微觀尺度交互作用,深入研究混合料微觀力學行為的有效工具[25-26]。計算機模擬技術雖是虛擬現實技術,但也是依據實際的分子結構進行建模,對于瀝青而言則要從四組分結構出發,并根據材料實際所受的外界影響力,如熱、力、光、氧等,對模型施加變量,研究變量下材料結構的變化,分析材料的動態性質。 好的模擬實驗亦需要與相應的實驗數據相匹配。在膠粉改性瀝青領域引入分子動力學模擬技術進行研究,從微觀上分析分子結構和形態的變化,對于認清其改性機理意義重大。


2. 1. 2 影響因素


不同剪切強度下,膠粉/瀝青體系相互作用程度和膠粉的結構變化程度均不同。純攪拌型采用攪拌工藝,組分變化以膠粉吸附瀝青的輕組分發生溶脹為主,特征是膠粉顆粒宏觀體積的增大, RA 為其代表;弱剪切型結合了攪拌和剪切工藝,除溶脹外,膠粉部分溶解或降解,保存有彈性顆粒中心,但不影響 CRMA 混合料的壓實,彈性恢復和油石比都高于均質體系,以膠粉顆粒的破碎為特征,工廠化亞穩定懸浮體系改性瀝青為其代表;強剪切型以溶脹和部分降解為基礎,化學鍵斷裂,膠粉發生顯著的降解反應,特征表現為膠粉以微納尺度存在,工廠化均質體系改性瀝青為其代表,工程應用上需與苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)進行復配,綜合性能與 SBS 改性瀝青類似。


不同混溶溫度下,膠粉降解程度不同。 180 ℃時,膠粉交聯網絡結構開始破壞,天然橡膠部分降解;240 ℃以上合成橡膠才發生分解,炭黑開始剝落[27]。 因此,為實現膠粉在瀝青中的微納分散,在尺寸上達到類似 SBS 改性瀝青的分散效果,需較高的加工溫度(200 ℃)和較長的加工時間,也常借助再生膠工業中的活化脫硫技術和防水行業常用的高溫(250 ℃)來加快分散,但溫度過高、時間過長容易造成瀝青老化,因此應恰當選擇剪切效率、反應溫度和加工時間。 綜合不同反應溫度下對瀝青性能改善程度的不同,膠粉在反應溫度 190 ℃下比 220 ℃釋放出分子量更高的成分,對瀝青的改性效果更好[28]。


2. 1. 3 分 類


根據膠粉對瀝青改性效果的不同可分為 RA 與 CRMA,二者性能指標列于表 1?!癛A”概念源于美國橡膠瀝青路面協會,以解決廢舊輪胎積存所衍生的環境問題為目的,注重廢物利用。膠粉基本保持原有三維網絡結構, 主要起填充作用,使得 CRMA 混合料以間斷級配為主, 礦粉較少,油石比較高,性能指標不易調節,加工性和經濟性較差。RA 可用于有降噪或除冰雪要求的功能性路面以及路面吸收層。


“CRMA”概念由橡膠、石化和改性瀝青行業從工廠化角度提出,以提升瀝青技術性能和穩定化生產為導向,注重 CRMA 的路用可行性。 膠粉的交聯網絡結構被破壞,主要起改性作用,均質化、微細化分散在 CRMA 混合料中,改性瀝青儲存穩定性好,CRMA 混合料性能穩定。 CRMA 在一定程度上解決了 RA 特定級配、 高油石比等問題, 可沿用成熟 SBS 改性瀝青生產應用設施,有易加工和經濟性優勢。 CRMA,特別是活化膠粉改性瀝青已逐步得到中國學術界、產業界和交通部的廣泛認同,也獲得了美國橡膠瀝青協會的認可,但該技術仍未根除儲存不穩定性和生產過程味道過大的難題。

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2. 2 活化膠粉改性瀝青


活化膠粉改性瀝青作為用微觀三維網絡結構已被部分破壞的活化膠粉制備的改性瀝青,與普通膠粉相比,活化膠粉的分子鏈纏結和交聯作用弱且能實現炭黑的有效剝離,在瀝青中易均勻化、微細化分散,瀝青與膠粉間的化學鍵結合更多且更牢靠[29],其改性瀝青施工黏度明顯較低,一定程度上可解決 CRMA 難加工、難分散、相互作用弱和難穩定等問題[30-31]。 此外,活化膠粉改性瀝青有環保優勢,其拌和和壓實溫度比普通 CRMA都低約 30 ℃,有害氣體排放量減少約 1/2[32],有良好的應用前景。 楊毅文等[29]建立了溶脹模型來展現活化膠粉的分散情況,溶脹后普通膠粉內部仍然具有顆粒核心,而活化膠粉改性瀝青中只有凝膠碎屑,無顆粒核心。


2. 3 其他膠粉改性瀝青


摻加添加劑的 CRMA 是指在制備過程中摻入添加劑的改性瀝青。添加劑可促進膠粉的降解和細化、增進膠粉與瀝青的相互作用,從而改善改性瀝青的加工和使用性能。目前市場上的添加劑主要有軟瀝青、進口反式聚環辛烯橡膠(TOR)、各類國產 TOR(CTOR)以及芳香烴含量高的抽出油和機油等[33-36],但其種類眾多、成分復雜,改性和老化機理有待進一步研究。


高分子合金改性瀝青是指膠粉與其他高分子材料復合后改性的瀝青。 這些高分子材料主要包括以聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、乙烯-乙酸乙烯共聚物為代表的熱塑性聚合物,以 SBS 為主的熱塑性彈性體聚合物,以環氧樹脂、酚醛樹脂為主的熱固性樹脂以及天然或者其他合成橡膠[37]。由熱塑性聚合物、熱塑性彈性體聚合物至熱固性聚合物,三種聚合物的分子量和分子間結合強度呈上升趨勢, 網絡結構復雜程度也有所增強,對瀝青的改性效果因結構不同而異[38]。 復配改性可以結合膠粉和其他高分子材料的特質,形成互補優勢,以改善瀝青的綜合性能,如膠粉與高密度聚乙烯等[39-40]復合可以提高儲存穩定性,膠粉與 SBS、 纖維材料或原位成纖材料復合可改善高溫性能及抵御儲存過程中性能的劣化,其中,SBS/膠粉復合改性瀝青降低了傳統 SBS 改性瀝青的成本并提高了瀝青的耐老化、耐低溫和抗車轍性能等,已有較好的工程應用效果。


3 膠粉改性瀝青混合料


3. 1 制備工藝 


CRMA 混合料制備工藝主要有干法和濕法工藝,以及干濕復合法[18]。 濕法工藝起源于 20 世紀 60 年代,是指將膠粉與瀝青在高溫下預混,之后與集料等拌和制備 CRMA 混合料的工藝[18]。 該工藝相對成熟,既可現場生產也可工廠化加工[41],但濕法工藝黏度大、加工溫度高、煙氣大,需要專用設備,加之改性瀝青儲存穩定性差,其發展受限。


干法工藝起源于 20 世紀 40 年代,是指在混合料拌和階段直接將膠粉加入到集料中制備 CRMA 混合料的工藝。干法工藝簡潔靈活,無需專用設備,能大量消耗膠粉,能耗和污染物排放少,現今多用于瀝青道路的面層以及應力吸收層的鋪筑,是路面修復工程的良好選擇,尤其是中低交通量的道路[18,30]。 但熱固性的膠粉在短時間內難以均勻化微細化分散,仍保持吸油和彈性特質,CRMA 混合料難壓實, 控制不好易發生局部損害,且干法工藝改性機理不明確,其標準化和應用推廣受限。


干濕復合法最早是指將細膠粉制備成改性瀝青,然后在改性瀝青與集料中加入粗膠粉拌合制備 CRMA 混合料的工藝,由國內部分學者研發[42]。該工藝結合干法和濕法兩種工藝的優點,具有混合料性能好、廢橡膠摻量大等特點,可以發揮兩種工藝的各自優勢,達到消耗廢橡膠和改善路用性能的雙重目的。但過高的施工成本限制了其推廣應用,僅適用于特殊抗裂路面。


3. 2 工藝參數


CRMA 混合料相結構與其級配、油石比以及膠粉粒徑等參數密切相關,各參數間的匹配性一直是研究的熱點。傳統 RA 膠粉顆粒較大,需采用專門設計的斷級配和高油石比來兼容彈性膠粉。美國將間斷級配的設計思路主要分為兩類[43]。一類設計思路是減少 2.36 mm 以下的細集料用量,不用或少用礦粉,使用較多粗集料,混合料以石-石接觸為骨架結構,其礦料間隙率較大,一般達 19%。該級配適用于較粗的膠粉,規格在 20~30 目,油石比在 7.0%~9.0%,混合料空隙率在 4.5%~6.5%。 另一類按照 SMA 的設計思路,2.36 mm 及以下集料間斷,在 SMA 基礎上減少礦粉用量,去除木質素纖維,礦料間隙率適當降低至 15%~17%。該級配適用于較細膠粉,規格在 30~60 目,油石比在 5.5%~7.0%,混合料空隙率在 3%~5%。


對于 CRMA,膠粉在改性過程中實現了微細化分散,其適合各種級配且油石比較低,雖一般仍要高于基質瀝青和 SBS 改性瀝青,但油石比可采 用 范 圍 寬 。用 于 SMA 時 即 使 不 使 用 纖 維 ,CRMA 仍具有較好的膠漿穩定性,相同油石比下的經濟性更好。但對于高溫重載多雨的交通條件,仍需較高的 SBS 含量以保持膠漿的強度。 對于開級配抗滑磨耗層(OGFC),CRMA 比高黏度 SBS 改性瀝青的耐久性能更優[44]。


對于用干法工藝制備的瀝青混合料,生產過程中常采用高油石比、較高大骨料比例的間配斷級,并在拌合后增加燜料工藝。高油石比有利于提高瀝青與膠粉的相互作用,促進膠粉的結構轉變,改善體積性質及耐老化和耐疲勞性能,但會增加筑路成本,過高還會導致出現析漏現象[45]。間斷級配存在足夠的空間來容納膠粉及其體積的膨脹,使 CRMA 混合料更容易碾壓成型,路用性能更好更穩定[29]。 燜料可以延長瀝青與膠粉的反應時間,促進二者的融合,使得各相間的結合效果更好,從而改善 CRMA 混合料的壓實性,提升抗車轍、開裂和水損害等的能力,還有利于提高膠粉的用量[15,17]。此外,減小膠粉尺寸、增加燜料時間和減少膠粉用量均可進一步提高瀝青改性效果并擴展其在密級配 CRMA 混合料中的應用。


3. 3 膠粉與瀝青的相互作用


現有混合料中對于瀝青與膠粉相互作用的研究主要集中在膠粉的分布情況上,可通過采用高效凝膠滲透色譜、掃描電子顯微鏡、X 射線熒光光譜、紅外光譜、熱裂解-氣相色譜質譜聯用儀、比表面積測試儀,以及抽提分離和混合料基本性能測試等方法[46-47]。 研究表明,膠粉的解交聯發生在拌和、運輸、攤鋪及碾壓等筑路的全過程中。雖因受制于體系復雜且無專門研究方法,具體的相互作用過程尚不明晰,但可借鑒濕法工藝中膠粉的解交聯和多尺度分散機理加以進一步研究。


4 膠粉改性瀝青及其混合料的性能


4. 1 施工和易性 


與 SBS 改性瀝青相比,由于膠粉表面凝膠膜的黏滯等作用,CRMA 的加工黏度大,特別是膠粉添加量較多時,需要專用的輸送、加熱和運輸裝備[18,48]。高溫(約 180 ℃)動力黏度是衡量其運輸性能的關鍵指標, 一方面該指標能反映 RA 的相互作用程度,另一方面也能體現 CRMA 中膠粉的摻量。 據此指標,CRMA 一般需要更高的溫度(190 ℃)來滿足生產、運輸、拌合和攤鋪壓實的需要,但是較大的環保和加工難題也由此產生。 因此,對該指標的合理性仍需深入反思及調整[49]。


因 CRMA 具有高黏性,在混合料拌合和攤鋪階段粗集料離析小,有利于提高攤鋪時 CRMA 混合料的均勻性,但會在路面壓實階段給膠輪壓實帶來挑戰,通常采用預熱膠輪和及時涂抹隔離劑等手段來保證順利施工。


4. 2 高溫性能

膠粉與瀝青之間的相容性差,形不成類似 SBS 改性瀝青的強連接網絡結構,導致膠粉改性瀝青的抗車轍能力要遜色于常規 SBS 改性瀝青,特別是由降解程度較大膠粉制備的改性瀝青,因黏聚力下降,其抗車轍能力較差。目前主要通過添加復合改性劑,如 SBS、聚乙烯和纖維等予以改善。


SBS/膠粉復合改性瀝青既能提高路面的抗車轍性能和耐老化性能,又能降低工程造價,得到了廣泛的研究和應用。 SBS 與膠粉的復合改性能將瀝青相由分散相態轉變為連續相態,并提升瀝青的抗車轍因子,輕質組分含量較高瀝青的效果更明顯[50]。提高膠粉的降解程度可優化復合效果,高度降解的膠粉可與 SBS 實現納米程度的復合,所制備高黏高膠瀝青的路用性能更優[51]。與 SBS 相比,SBS/膠粉復合改性瀝青混合料的高溫抗車轍性能和低溫柔韌性能均得以提高,水穩定性也有一定程度的改善,更適用于寒冷地區,在我國的吉林、河北、河南、廣西和貴州等地都有大面積推廣使用。


聚乙烯和纖維都能增強 CRMA 混合料的高溫穩定性能。低密度聚乙烯能影響共混體系的分布密度和界面作用,對提升瀝青高溫流變性能有利。聚乙烯與膠粉的復合改性能降低瀝青的相位角、提高復數模量,高溫抗變形能力隨之增強[52]。聚合物纖維對 CRMA 混合料性能的改善效果最好,纖維在瀝青混凝土中縱橫交錯的分布狀態及其“橋接”和“加筋”的作用改善了 CRMA 混合料的路用性能,在密級配混合料中的作用更顯著。


4. 3 低溫性能


由于橡膠分子量高、分子鏈具有一定柔性,致使 CRMA 的低溫性能突出,相比于蠟、廢油和環烷油,用膠粉改性的有效溫度區間較寬、時效較長,且不易降低所改性瀝青的軟化點,這對解決嚴寒地區的路面開裂問題意義重大。


膠粉改善瀝青低溫性能的物理作用如下:首先,膠粉分子鏈結構的特性使其自身的玻璃化轉變溫度較低,-30 ℃以下仍能保持變形能力和彈性;其次,膠粉顆??勺鳛榛旌象w系中的應力集中點耗散沖擊能,起到鈍化裂紋的作用[53];再者,膠粉吸收輕質組分而膨脹,并通過凝膠膜相互連接形成三維空間網絡結構[54],從而改善瀝青路面的低溫性能[55]。


膠粉改善瀝青低溫性能的化學作用建立在膠粉多尺度的演化之上,微納尺度的溶膠和炭黑發揮著主要作用;溶膠溶解性好,可均勻地分散于瀝青中[56-57],與瀝青的相互作用強且相容性好,而低溫性能的改善主要取決于以上因素,尤其是兩相間的相互作用[58]。 炭黑則起填充和增強作用[59],最終改善了 CRMA 混合料的低溫性能。


采用脫硫膠粉或者復合 SBS 等方式可進一步提高瀝青的低溫性能,而與 SBS 復合改性 TB

CRMA 混合料的低溫性能尤為卓越,可以滿足極寒地區路面結構的使用要求。此外,膠粉顆粒綠色破冰技術在研究者的推動下也得到了發展。


CRMA 低溫性能評價的研究較為活躍。傳統的 5 ℃延度和 15 ℃針入度試驗與低溫性能的相關性較差,逐漸被認為不適合評價 CRMA 的低溫性能。 彎曲梁流變(BBR)、直接拉伸(DTT)、弗拉斯脆點、動態機械分析(DMA)等試驗方法相繼被用于評價改性瀝青的低溫性能。間接拉伸(IDT)、圓盤形緊密拉伸(DCT)、熱應力約束試樣(TSRST)、三點彎曲、半圓彎曲(SCB)、瀝青混凝土開裂裝置(ACCD)等試驗方法則被用于評價 CRMA 混合料的低溫性能。


基于流變學的 BBR 評價方法針對的是宏觀均相體系,這給非均相的 CRMA 的評價帶來挑戰針對更高摻量 CRMA 的更低溫性能的表征, BBR 也存在問題。盡管如此,用 BBR 等評價瀝青的低溫性能被普遍認可[19]。此外,可以采用 DMA 測試玻璃化轉變溫度的變化,進而分析膠粉添量和降解程度 對 CRMA 低溫性能的影響 [51]。 但 BBR、DMA 測試的設備價格昂貴, 不適合我國國情。研究表明,老化前后的弗拉斯脆點溫度都能很好地體現瀝青的低溫性能,這值得深入研究并加以應用[60]。


瀝青混合料低溫性能的評價方法較多,因兼容混合料中顆粒多尺度的特點,這些評價方法更易被接受。 IDT 試驗是預測瀝青混合料低溫性能的最有效方法,但測試和分析過程都很復雜且預測的準確性取決于混合料的熱膨脹系數、現場失效機理等假設的有效性。 DCT 則可量化混合料的低溫性能。 三點彎曲試驗能得到破壞狀態下的剛度模量、應變和強度,從而推斷出由黏彈性轉變為脆性的溫度。SCB 試驗可根據斷裂力學得出斷裂力和臨界應變能的釋放速率。 TSRST 試驗易于操作,數據分析既簡單又直接,是評估混合料低溫性能的較好方法。 ACCD 是 TSRST 的簡化版本,易于執行并且具有可復制性[19]。


4. 4 水穩定性


傳統 RA 中的膠粉具有交聯網絡結構,彈性大,會導致 CRMA 難以壓實、空隙率大;膠粉的比表面積大,吸附瀝青的能力強,會使瀝青的黏度增大、瀝青膜厚度降低;膠粉的加入減少了瀝青與集料間的有效接觸面積;加之膠粉的彈性,在動態交通載荷的反復碾壓下,這些問題會使 CRMA 混合料的耐水性變差[61],無法保持整體性,路面會出現掉粒、坑槽等病害現象。早期曾使用水泥或消石灰等應對傳統 RA 混合料耐水性不佳的問題。隨著 CRMA 的發展,通過減小膠粉尺寸、降低膠粉彈性對界面的干涉作用,優化改性瀝青的耐水性,包括界面黏附性和自身黏聚力,也可以達到提高 CRMA 混合料耐水性的目的,凍融劈裂數據甚至常有超過 100%的現象,個中機理值得深入研究[16]。從理論上講,添加 SBS 的復合改性也可以賦予 CRMA 更高的黏結強度,防止高溫雨季受到水的損害。


實驗室中的浸水馬歇爾試驗及凍融循環試驗都僅能測定靜態作用下試件的耐水性能,而如何測定實際應用中在動態作用下的耐水性能,如高溫雨季時的車輛碾壓以及老化后材料的耐水性能,將是今后研究的重點。


4. 5 耐老化性能


CRMA 耐老化性能優異已得到普遍認同[62-63]。耐老化性能的提高主要是因為:CRMA 的瀝青膜厚度及黏度均高于基質瀝青,瀝青與空氣接觸的機會大大降低; 膠粉釋放出的炭黑可以防老化,特別是溶膠含量較高的膠粉;膠粉中雙鍵和硫鍵以及烯丙基氫的存在,使得膠粉在老化過程中不僅僅發生可降低抗疲勞和低溫抗裂性能的降解反應, 而是降解與交聯反應共同存在;CRMA 的玻璃化轉變溫度較低, 老化引起的脆性不易顯現,而展現出不易老化的現象。


CRMA 耐老化性能的研究主要集中在采用熱和紫外光模擬的室內試驗方式方面[64]。 動態剪切流變儀、BBR 以及掃描電子顯微鏡均被用于研究 CRMA 老化前后高低溫流變性能與分子結構變化的關系,探索老化對 CRMA 路用性能的影響規律。室外環境下的老化研究顯示,CRMA 的流變性能改變,則膠粉、瀝青在老化過程中發生化學變化,尺寸較大的膠粉以吸收軟瀝青質,形成保護性的“倉庫”為主,從而防止瀝青的聚合;而降解程度較高的膠粉主要靠分散于瀝青中微納尺度的炭黑或防老劑發揮抗老化作用[65]。相比于室內模擬老化,這一研究更接近路面服役中的實際老化。


4. 6 儲存穩定性


CRMA 的熱儲存穩定性包括儲存離析和黏度衰減兩方面。在熱儲存離析方面,由于膠粉與瀝青間結合力較弱,密度較大的膠粉受重力作用易沉降。 改善 CRMA 儲存穩定性的方法主要有 3類: 第 1 類加入交聯劑或芳香烴含量高的相容劑,第 2 類減小膠粉的尺寸,第 3 類與其他材料復合。僅靠單一途徑難以妥善解決沉降問題,如添加相容劑易降低瀝青的軟化點,減小膠粉尺寸會提高成本等。在熱儲存黏度衰減方面,主要是由于膠粉的熱降解導致的黏度下降。


為提高熱儲存離析穩定性,可綜合考慮多種改性方式,從降低材料間密度差的角度出發,使用 SBS、 微細脫硫膠粉和相容劑等制備復合改性瀝青,研究結果表明脫硫和加相容劑對改善CRMA 的儲存穩定性具有雙重保障作用, 加入 SBS 等改性劑能夠提升瀝青的高低溫性能, 結合三類方式可更好地保證復合改性瀝青的綜合性能[66]。與之類似,將聚乙烯、膠粉、相容劑等共混后用于改性,可得到儲存穩定性能優異的改性瀝青[67]。 目前通過減小膠粉尺寸、復合 SBS 和交聯等方法, 可使 CRMA 的儲存離析溫度由-10 ℃升高到-5 ℃,但在實體工程中發現仍存在較多的沉淀和不均勻性,為使實體工程中的離析軟化點差降至 2.5 ℃內,仍需要做大量工作。為了減少熱儲存黏度衰減,一方面可通過降低熱儲存溫度,另一方面可通過復合增加黏度的高分子或交聯劑等加以實現。


4. 7 環保性 


與基質瀝青相比,CRMA 的加工溫度更高、加工時間更長,生產過程中能耗較高,結構演化過程中產生的含硫或氮等有害氣體和瀝青煙氣較多。 隨著國家相關環保政策的收緊和認識程度的提高,這些問題越來越受到重視??梢酝ㄟ^加入溫拌劑[68]、使用活化膠粉[30]、降低加工溫度、縮短加工時間、采用全封閉生產設備或增設尾氣處理設備等措施解決問題。


CRMA 混合料的循環再利用也一直備受關注。美國加利福尼亞大學的 Harvey 團隊經過長期研究后認為,無論是傳統 CRMA 混合料還是工廠化 CRMA 混合料都可以同常規 RA 料一樣實現再生利用[69]。


4. 8 工程應用性 

橡膠瀝青的優勢不僅僅體現在經濟或單個性能上,還體現在其實際的工程應用性能上。合理設計、合理施工的現場法橡膠瀝青的壽命可達 20 年以上,是常規瀝青路面的 2 倍以上。然而,現場橡膠瀝青的施工難、投資大(油石比高等)的問題一直困擾著研究者和施工者。筆者研究團隊首次開發了兼具穩定性和抗裂耐久性的工廠化橡膠瀝青,解決了這一問題。 該瀝青已獲得耐久性考驗。以 2009 年 10 月實施的六武高速葉集段汲東干渠大橋 1.5 km 試驗段為例,同期施工的 SBS 改性瀝青對比段已翻新過 2 次,而該試驗段仍在正常使用中;同年施工的南京市高淳區的舊水泥路面加罩 1 cm 碎石封層和 4 cm AC 13 工廠化橡膠瀝青的路面,至今仍保持良好的使用狀態。


基于橡膠瀝青長壽命、低碳的特點,為了實現橡膠瀝青的穩定化制備,充分挖掘橡膠瀝青的高黏彈性能和低碳特性,近兩年橡膠瀝青路面的鋪設增多。2021 年 6 月雄安新區通車的京德、榮烏高速,在世界上首次使用膠粉含量達 40%的橡膠瀝青鋪設路面,消耗膠粉 5 萬余噸。甘肅公航旅建設集團有限公司也于 2021 年 8~10 月在隴漳高速鋪設了 SUP-13 長壽命橡膠瀝青路面 2.7 km,以及蘭州新區 30%高摻量的橡膠瀝青路面 2 km,這些對推動膠粉改性瀝青在西北地區以及全國的發展具有重要意義。


5 總結與展望


膠粉用作瀝青改性劑是目前解決廢舊輪胎“黑色污染”問題最有價值和前景的途徑之一。我國在借鑒國外 CRMA 理論和應用經驗的基礎上,因地制宜逐步發展適合國情 、具有中國特色 CRMA 技術的前景良好,但仍受到作用機理不明確、尚無統一技術規范等因素的限制,還未達到兼具標準化、生態化和功能化的生產應用技術要求。就此,筆者對 CRMA 總結如下:


(1)RA 雖具有獨特性能,但存在成本高、加工難和不穩定等問題,研究方向應逐漸轉向低成本、易加工的亞穩定 CRMA 或相對穩定的膠粉復合 SBS 改性瀝青。干法膠粉改性瀝青以其簡便性也得到局部應用,其機理仍需深入研究。(2)CRMA 的改性機理是橡膠交聯網絡結構在瀝青中發生相互促進的溶脹和降解演化,膠粉逐步細化,最終達到溶解;尺寸發生毫米到微米甚至納米的轉化;材料性質完成從彈性填料經黏彈性填料至彈性黏結料的轉變。 通過降解可實現膠粉摻量高達 50%的改性瀝青,其具有良好的加工性能。 原子建模和分子動力學模擬技術將成為研究 CRMA 改性機理的重要方式。(3)CRMA 具有良好的綜合性能,特別是低溫性能和耐老化性能,這源于橡膠的玻璃化轉變溫度較低、耐老化性能較好等因素。(4)CRMA的儲存穩定性能夠通過膠粉的演化得到改善,通過聚合物復合手段可進一步穩定化。(5)CRMA的環?;赏ㄟ^綠色解交聯、溫拌技術,以及采用全封閉生產設備或者增設尾氣處理設備等加以實現。


對未來 CRMA 的展望及發展建議如下:(1)發展環?;?nbsp;CRMA 技術。從原材料出發,運用綠色解交聯技術制備活化膠粉,實現低溫加工 CRMA;發展煙氣處理技術,從加工設備著手提升環保性;發展乳化技術,促進綠色應用;發展高摻量 CRMA 技術,不僅可以實現橡膠資源的循環利用,還可以緩解我國對進口石油資源的依賴,實現資源環?;?。(2)CRMA 的高性能化。充分利用 CRMA 優異的耐老化和低溫性能,大力推進 CRMA 在長壽命路面和應力吸收層中的應用,以及高性能化后實現在超薄路面及使用低品位集料、RA 料的路面鋪設中使用。 實現不同結構層的使用,并對其延長壽命、吸收應力的機理展開研究。(3)加深對 CRMA 改性和使用過程中多尺度結構演化和路用性能變化的研究,關注 CRMA 在未來的回收和高效再利用。(4)推進除輪胎膠粉之外的低品質、雜膠膠粉的使用,推進發展覆蓋全膠粉甚至全高分子固體廢物的處理技術。(5)加強與石油化工學科的交叉。 一方面借鑒利用石油化工工藝及石油煉制資源進一步優化 CRMA 的質量、改性效率和環保性,另一方面也可促進石油煉制產品的多元化。


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Advance in crumb rubber modified asphalt: From molecule to engineering

YU Xiao-xiao1 , LI Yan-wei2 , Cai Bin2 , YAN Chuan-qi3 , HUANG Wei-dong3,

HUANG Bao-shan4 , WANG Xiao-feng5 , YANG Wei6 , WANG Shi-feng1

(1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240,

China; 2. Hebei Traffic Planning Design Institute, Shijiazhuang 050011, China; 3. College of Transportation Engineering, Tongji University, Shanghai 201804, China; 4. University of Tennessee, Knoxville, TN 37996,USA; 5. Henan Provincial Communications Plan & Design Institue Co Ltd, Zhengzhou 050051, China; 6. Gansu Provincial Highway Aviation Tourism Construction Group Co Ltd, Lanzou 730099, China)

 

Abstract: The original bottle-neck of difficulty in processing, inconsistent performances and pollution emission during processing of crumb rubber modified asphalt (CRMA) were summarized and analyzed from chemical engineering perspective, the source, composition and basic properties of crumb rubber were analysized, and the relationship between the perpetually changing multi -networks structure and properties of crumb rubber during selection, brea - king or activization , asphalt binder or mixtureprocessing and recycle were elucidated with 69 re - ferences. The performance and optimization methods of CRMA mixture were also reviewed from enginee - ring perspective. The development direction of CRMA was prospected and development suggestions were put forward.

Key words: road engineering; crumb rubber modified asphalt; multi scale; crosslinking network;

chemical engineering; review


標簽:綜合論文,技術中心,改性瀝青
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